作成： 1996/10/29 小嶋 拓治
データ番号 ：040033
液体化学線量計
目的 ：液体化学線量計
放射線の種別 ：エックス線,ガンマ線,電子
放射線源 ：0.6MeV以上のγ線、2MeV以上の電子線を変換したX線、8MeV以上の電子線
線量（率） ：1 kGy - 50 kGy, <1x104 Gy/h
照射条件 ：照射温度 10 - 60゜C; 測定温度 22-25゜C
応用分野 ：放射線加工、放射線治療、放射線化学・生物に関する研究開発、線量相互比較
概要 ：
10 - 50 kGyの線量範囲の測定に有用な液体化学線量計である、硫酸セリウム線量計、重クロム酸線量計及びエタノール-クロロベンゼン線量計について、測定線量範囲、線量率、照射温度、照射後の安定性等の線量計としての特性及び取扱い例を概説する。
詳細説明 ：
液体化学線量計は、水溶液中で放射線照射により吸収線量に比例して起こる酸化／還元反応等に基づく吸光度や伝導度等の変化を利用して、放射線の吸収線量を測定するものである。ここにはその例として硫酸溶液中のセリウムイオンの還元反応、HClO4溶液中のクロム酸イオンの還元、及びエタノール中のクロロベンゼンからのHCl生成をそれぞれ利用した3種の線量計について述べる。硫酸溶液中の鉄イオンの酸化反応を利用したフリッケ(Fricke)線量計については、データ番号040032を参照されたい。
(1)硫酸セリウム線量計
硫酸セリウム線量計は、セリウム(セリック)イオン(Ce4+)濃度を変えることにより10−106 Gyの線量範囲が測定可能であるが、一般的には、放射線プロセスレベルの5-50 kGyを測定するために、0.4M硫酸溶液中にセリウム濃度が1mMとなるように硫酸第二セリウムアンモニウム2水塩を溶解して調製したものをアンプル等に封入して用いる。有機不純物の混入は、線量計の性能に影響を与えるため、線量計溶液の調製には、3回蒸留水相当の精製水を用いる必要があり、また、調製後冷暗所に数日保存し安定させることが必要である。線量計を入れるガラスアンプルには肉厚1-2mm内径10mm程度のものを用い、有機不純物を除去するため充分酸等で洗浄するか、または0.4M硫酸溶液を満たして10kGy以上放射線照射した後精製水ですすぐかした後使用する。放射線によるセリウムイオン(Ce4+)の減少量(線量応答)は照射前後の波長320nmの吸光度差により定量するが、セリウム(セラス)イオン(Ce3+)を添加した線量計溶液を用いて未照射と照射済みの溶液間の電位差を測定する方法もある。
線量応答は若干照射中の温度に依存し10-62℃の範囲で-0.2%/℃である。ガンマ線に対するCe3+の生成G値(100eV当たりの反応分子の量)は2.55であり、それ以外の放射線に対する値を表1に示す。
表1 G(Ce3+) for various radiation. （原論文1より引用。 Reproduced from Int. J. Appl. Radiat. Isot., Vol.33, 1159-1170 (1982), R.W.Matthews: Aqueous Chemical Dosimetry, Table 1 (Data source 1, pp.1162), Copyright (1982), with permission from Elsevier Science NL, Amsterdam, The Netherlands.）
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G(Ce3+)
Radiation (100eV) Reference
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14 MeV 3.13±0.06 8
Au beta particles 2.36 44
250kV X-rays 2.55 45
0.658MeV neutrons 2.84 45
11-23 MeV protons 2.95 46
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(2)重クロム酸線量計
現在、最も推奨できる線量計溶液の組成を以下に記す。
線量範囲 1-12 kGy: 0.5 mM Ag2Cr2O7 in 0.1M HClO4
線量範囲 3-50 kGy: 0.5 mM Ag2Cr2O7、2 mM K2Cr2O7 in 0.1 M HClO4
セリウム線量計と同様に有機不純物の影響が大きいため、線量計溶液の調製には、2回蒸留水以上の精製水を用い、また、調製した線量計溶液はいずれも約1kGy照射することにより安定化を図った後使用する。線量計溶液を満たす容器類は、上記セリウム線量計に準じる。放射線によるクロム酸イオン(Cr2O72-)の減少量(線量応答)は照射前後の波長350nm(低線量域)及び440nm(高線量域)の吸光度測定により行う。線量応答は若干照射中の温度に依存し、図1に示すように0.1M過塩素酸に2.5mM重クロム酸カリウムを溶解した系で線量20-30kGyでは20-50℃の範囲で-0.2%/℃であることがSharpeらにより報告されている。
図1 Plot of response of dichlomate dosimeter without silver ion vs. irradiation temperature. Response shown is ratio of measured to actual dose,the measured dose being derived using a 20℃ calibration line. Data are shown for 20 and 30 kGy absorbed dose irradiations of a solution of 2.5 mM dichromate ion and 0.1 M perchloric acid in water.（原論文2より引用。 Reproduced from Int. J. Appl. Radiat. Isot., Vol.36, 647-652 (1985), P.H.G.Sharpe, J.H.Barrett, A.M.Berkley: Acidic Aqueous Dichromate Solution as Reference Dosimeters in the 10-40 kGy Rang, Figure 5 (Data source 2, pp.650), Copyright (1985), with permission from Elsevier Science NL, Amsterdam, The Netherlands.）
図2 Change of the conductivity of HCl as a function of the concentration. （原論文3より引用。 Reproduced from Proceedings of an international symposium on high-dose dosimetry for radiation processing (International Atomic Energy Agency, Vienna, 5-9 Nov. 1990), IAEA-STI/PUB/846, 277-288 (1991), V.Stenger et al., Figur 1 (Data source 3, pp.280), with permission from International Atomic Energy Agency, Vienna, Austria.）
(3)エタノール-クロロベンゼン線量計
96 vol%エタノールに4-40 vol%の塩化ベンゼンを溶解し、窒素をバブルした後上記と同様のガラスアンプルに封入して線量計溶液とする。上記の他の線量計と異なり有機不純物に対する気配りは不要である。線量応答である、放射線により生じた塩素イオン濃度の定量法には、主に3種ある。
(a)硝酸銀溶液にジフェニルカルバゾン(DPC)を添加した溶液を用いて滴定を行う。塩素イオン濃度は別に調製した食塩水の標準濃度溶液を用いて校正する。
(b)分光光度計を用いて波長485 nmにおける吸光度を測定する。
(c)アンプルのまま電解質溶液の伝導度を高周波共鳴を利用して専用のオッシレータを用いて測定する。図2参照。
ここに抄録した論文では(c)を用いており、このための装置構成、アンプルに取り付ける電極の改良、線量相互比較による線量評価方法の改善等について述べている。測定線量範囲は、100Gy-100kGyである。
コメント ：
ここでは主にガンマ線の5-50kGyの線量域を対象とした液体化学線量計の特性及び取扱い例について概説した。これらの線量計の利用にあたっては、化学的な取扱いに慣れることが必要であること、アンプルに封入するためにガンマ線・X線以外の透過力のない放射線への応用には制限あるいは特別の注意が必要であることなどに考慮を要する。線量計システムの校正については、他の線量計と同様に、国家標準への遡及性(トレーサビリティ)を保つように行う必要がある。抄録した論文の他に、標準的な取扱い方法については上記の線量計それぞれについてASTM-E1205, E1401, E1538を参照することを推奨する。
原論文１ Data source 1：
Aqueous Chemical Dosimetry
R.W.Matthews
Australian Atomic Energy Commission, Research Establishment, Private Mail Bag. Sutherland, 2232, N.S.W. Australia
Int. J. Appl. Radiat. Isot., Vol.33, 1159-1170 (1982).
原論文２ Data source 2：
Acidic Aqueous Dichromate Solution as Reference Dosimeters in the 10-40 kGy Range
P.H.G.Sharpe, J.H.Barrett and A.M.Berkley
National Physical Laboratory, Teddington, U.K.
Int. J. Appl. Radiat. Isot., Vol.36, 647-652 (1985).
原論文３ Data source 3：
Long Term Experience in Using the Ethanol Chlorobenzene Dosimeter System
V.Stenger, Zs.Torday, I.Horvath, L.Falvi and Z.Papp
Institute of Isotopes, Hungarian Academy of Sciences, Budapest, Hungary
Proceedings of an international symposium on high-dose dosimetry for radiation processing(International Atomic Energy Agency, Vienna, 5-9 Nov. 1990), IAEA-STI/PUB/846, p.277-288 (1991).
参考資料１ Reference 1：
5-50 kGyの基準線量測定用硫酸セリウム線量計
小嶋 拓治、羽田 徳之、田中 隆一、鷲野 正光
日本原子力研究所 高崎研究所、群馬県高崎市綿貫町1233, 370-12,
JAERI-M, 88-096 (1988).
参考資料２ Reference 2：
ASTM standards E1205 Practice for use of a ceric-cerous sulfate dosimetry system
American Society for Testing and Materials(ASTM)
1916 Race Street, Philadelphia, PA 19103-1187, USA
Annual Book of ASTM Standards, Vol.12. 02, E1205 (1994).
参考資料３ Reference 3：
ASTM standards E1401 Practice for use of a dichromate dosimetry system
American Society for Testing and Materials(ASTM)
1916 Race Street, Philadelphia, PA 19103-1187, USA
Annual Book of ASTM Standards, Vol.12. 02, E1401 (1994).
参考資料４ Reference 4：
ASTM standards E1538 Practice for use of the ethanol-chlorobenzene dosimetry system
American Society for Testing and Materials(ASTM)
1916 Race Street, Philadelphia, PA 19103-1187, USA
Annual Book of ASTM Standards, Vol.12. 02, E1538 (1994).
キーワード：セリウム線量計、重クロム酸線量計、エタノール-クロロベンゼン線量計、液体化学線量計、リファレンス線量計、線量計特性
ceric sulfate(or ceric-cerous sulfate) dosimeter, dichromate dosimeter,ethanol-chlorobenzene dosimeter, aqueous chemical dosimeters, reference dosimeter, dosimeter characteristics
分類コード：040302