作成： 1998/02/03 石川 勇
データ番号 ：040085
超プルトニウム元素の製造と放射線源
目的 ：超プルトニウム元素製造と線源利用
放射線の種別 ：アルファ線,中性子
放射線源 ：原子炉(100MW)
フルエンス（率）：1x1014-5x1015n/cm2・s
利用施設名 ：V.I.レーニン原子炉研究所
照射条件 ：空気中
応用分野 ：地質学、原子力産業、臨床試験、元素分析、新素材
概要 ：
1960年から1970年代までのアクチノイド元素の開発の経緯と、ロシアにおいてこの分野で中心的な役割を果たしている原子炉研究所(RIAR)での超プルトニウム元素(TPE)の特色ある製造法とそれに基づく線源利用の最近の状況について紹介している。特に、アクチノイド元素と白金族元素との合金の製造は特筆すべき点である。
詳細説明 ：
1950年代までは、226Raの崩壊による天然放射性元素を基とする放射線源がほとんどであった。1960年代初めになって始めてトリウム、ウラニウム以外のアクチノイド元素が非軍事目的として商業的に開発された。それまでに線源工学はすでに開発され、アクチニウム、トリウム、ウラニウム、ネプツニウム、プルトニウム、アメリシウム、キュリウムなどの核種が適用された。
1961年には241Amがアメリカで入手できるようになり、同時に英国では227Acと228Thを作るために226Raが照射され、その後、242Cmを作るために241Amが照射された。オークリッジ国立研究所とサバンナリバー研究所の高中性子束炉では、プルトニウムを照射して244Cm、252Cfの使用に適した量が製造された。
15あるアクチノイド元素のうちプルトニウム-238、アメリシウム-241、キュリウム-244、カリホルニウム-252のたった4元素しか密封線源として利用できなかったが、1970年代には、カリホルニウムが利用できるようになった。
レーニン原子炉研究所では超プルトニウム元素(TPE)製造のため、熱中性子束密度が1014から5x1015cm-2s-1のSM-2炉やLRR炉が用いられている。
TPE製造の最初の段階は、図1に示すように原料物質として通常、Pu-240をLRR炉で照射することから始まる。
図1 Diagram of TPE production from plutonium-240 （原論文1より引用。 Reproduced, with permission of the copyrighter and the authors, from Transactions TANSAO 67(Suppl.1), 412-419(1993), V.Ya.Vasil'ev et al. Figure 1(Data source 1, pp.413), Copyright(1993) by American Nuclear Society, La Grange Park, Illinois, USA.）
その後、核分裂性物質からの放射化学的分離精製ののち、PuとわずかなCmを含むAmをアンプルに封入してSM-2炉で照射し、ここで249Bk、252Cfや254Esが蓄積される。
この図式によれば、252Cfの製造は、4連のアンプル封入、照射、化学的再調製があり、これが8年から10年間続いた。原材料として原発の燃料中に蓄積される244Cmを利用することで製造工程を短縮することができる。この場合、LRR炉での照射、分離がいらず、もし原材料中の241Am濃度が低いならば、ただちにSM-2炉で照射をすることで252Cfの製造期間は6分の1に短縮され、製造量は4倍多くなる。この考えを確かめるのに、原発の燃料廃棄物からAmとCmの混合物を抽出し、さらにCmを抽出、精製の後SM-2炉で照射して確かめた。
242Pu、243Am、244Cmなどの調製、グラム量のキュリウム同位体それにミリグラム量の248Cm、249Bk、249Cf、252Cfの安定な製造ができる。
TPE抽出の工程は図2に示し、次のような特色を持っている。
図2 Diagram of TPE chemical extraction （原論文1より引用。 Reproduced, with permission of the copyrighter and the authors,from Transactions TANSAO 67 (Suppl.1), 412-419 (1993), V.Ya.Vasil'ev et al., Figure 3 (Data source 1, pp.415), Copyright (1993) by American Nuclear Society, La Grange Park, Illinois, USA.）
1)アルミニウム容器のアルカリ溶液である、
2)ステンレススティール設備で扱えるために硝酸溶液を使用している、
3)TPEと希土類元素の分離及びAm+Cm,Bk+Cf+Esの中のTPEの分離、いずれの場合のためにもD2EHPA(ジ-2-エチルヘキシルリン酸−−有機リン抽出剤)を使用している、
4)抽出またはイオン交換クロマトグラフィにより超キュリウム元素を分離する、
以上の4点である。
TPEに対する工学的な収率は95%以上で、照射済みターゲットからの抽出による精製係数は、随伴元素のほとんどに対して103から105である。
表1 TPE produced parameters （原論文1より引用。 Reproduced, ith permission of the copyrighter and the authors,from Transactions TANSAO 67 (Suppl.1), 412-419 (1993), V.Ya.Vasil'ev et al., Table 1 (Data source 1, pp.416), Copyright (1993) by American Nuclear Society, La Grange Park, Illinois, USA.）
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Parameter Oxides
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Pu-242 Am-243 Cm-244 Cm-244-248
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Alpha-radiation
specific activity,Bq/g 1x1010 2x1010 2.5x1012 2x1012
The main nuclide content, % 92-98 95-98 80-90 Cm-244 Cm-246
50-70 30-50
The mass fraction in preparation,%：
Plutonium >86 <0.01 <0.01 <0.01
Americium <0.01 >86 0.5-1.0 <1
Curium <0.01 0.5-1.0 >85 >85
Berkelium
Californium <0.002 <0.002
Inactive impurities
(Fe,Ni,Cr,Na,Al,Si,K,Ca,Mg) 0.5-0.7 0.5-0.7 0.5- 0.7 0.5-0.7
Ratio of total γ-activity to
reparation α-activity <10-4 <0.01 <8x10-5 <10-4
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Parameter Nitrates
---------------------------------------------
Bk-249 Cf-252 Cf-249 Cm-248
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Alpha-radiation
specific activity,Bq/g 5.9x1013 1.5x1013 1.5x1011 1x1010
The main nuclide content, % 100 75-85 100 95-98
Cm-244<0.2
The mass fraction in preparation,%：
Plutonium
Americium
Curium <1 90-95
Berkelium 70-90
Californium <0.001 30-50 60-80 <8x10-4
Inactive impurities
(Fe,Ni,Cr,Na,Al,Si,K,Ca,Mg) 10-30 50-70 20-40 5-10
Ratio of total γ-activity to
preparation α-activity <8x10-3 <0.01 <5x10-2 <10
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Cf-252中性子源の製造は、20年間行なわれ、現在年間約200個を製造していて、市場の要請に基づき実質増加している。線源は国際的な等級試験に対応していて、英国アマーシャムのものと比較しても信頼性、安全性、値付けの正確さなど、いずれも見劣りしないものである。工業利用では、約半分が国内の地質調査や石油産業で使われ、約40%は原子力産業(原子炉スタータなど)で、残りの10%は鉄及び非鉄金属、建築、科学分野で使われている。
医学用の線源では、出来る限り小さな直径で、高度な強度分布の均一さなど特別仕様の線源を製造し、優れた成果を上げている。
また、貴金属とCf-252との合金などの新しい材料や、火星の衛星フォボスの岩石の元素分析のためのCm-244を用いたユニークなα線源を開発・製造している。
Pt, Pd, Ir, Rh と Am, Cm, k, CfとのTPE合金の製造は、科学実験の新しい可能性を開くであろう。
コメント ：
ロシアにおいて開発された多くの優れた技術の紹介が眼につくが、これもその内のひとつである。高中性子束原子炉を持たない日本では、この分野の技術開発は無論のこと、研究についても実施は困難である。しかし、国際科学技術センター(ISTC)協力による共同研究の場に参加することで、全く新しい分野に最先端の技術を応用するなどの成果が期待できる。
原論文１ Data source 1：
Production of Transplutonium Elements and Radiation Sources Based on Them
V.Ya.Vasil'ev, V.A.Adaev, Ya.N.Gordeev, E.A.Karelin, V.M.Lebedev, N.P.Leontyev, V.M.Radchenko, V.N.Syuzev, Yu.G.Toporov, A.A.Yadovin
V.I.Lenin Research Institute of Atomic Reactors
Transactions TANSAO 67(Suppl.1), p.412-419 (1993)
原論文２ Data source 2：
Review of Actinide Source Technology
A.Ainsworth
Amersham International plc, Amersham Laboratories, White Lion Road, Amersham, Bucks, HP7 9LL(U.K.)
J. Less-Common Metals, 122, p.383-399 (1986)
キーワード：超プルトニウム元素、プルトニウム、アメリシウム、キュリウム、カリホルニウム、バークリウム、
transplutonium element, plutonium, americium, curium, californium, berkelium
分類コード：030203, 040201, 040205