作成： 2000/10/25 三頭 聰明
データ番号 ：040219
放射化測定による東海村臨界事故漏洩中性子の環境影響評価
目的 ：原子力施設より放出された中性子による放射化物の検出とそれによる環境影響範囲の把握
放射線の種別 ：中性子,ガンマ線,ベータ線
放射線源 ：臨界事故により発生した核分裂中性子
フルエンス（率）：約2.5x1018n/19.5h
線量（率） ：沈殿槽から130m地点において 36mSv, 450m地点において 1mSv
利用施設名 ：金沢大学低レベル放射能実験施設等
照射条件 ：大気中
応用分野 ：低レベル中性子測定、
概要 ：
JCO臨界事故の環境影響を評価するために組織された文部省学術調査班では、JCO敷地内と周辺環境から採取した試料の、放射化生成物の分析を進めている。その暫定評価によると、400m以遠の放射化は中性子の等方拡散モデルで説明できるが、300-400m以内の近距離の放射化には有意な異方性が認められる。
詳細説明 ：
東海事業所転換試験棟内の沈殿槽で中濃縮ウラン硝酸溶液の均質化作業中、1999年9月30日午前10時35分頃に臨界事故が発生し、翌10月 1日午前 6時14分まで臨界状態が継続し中性子が周辺環境に放出された。原子力安全委員会のウラン加工工場臨界事故調査委員会(以下、事故調と記す。)が平成11年12月24日に調査報告書を公表した。その報告書では、沈殿槽内に残っていたウラン溶液の採取分析に基づき、総核分裂数を2.5x1018と評価している。
一方、主として漏洩中性子による放射化の影響調査を目的に、金沢大学小村和久教授を代表者とする文部省緊急特別調査班(以下、調査班と記す。)が発足し、JCO東海事業所敷地内の土壌、化学薬品類、及び周辺住民から、金、銀、コイン、ステンレス、蛍光灯、砂糖、食塩等の試料提供を受けて測定評価を進め、その調査結果の速報が、Journal of Environmental Radioactivity(JER誌)の特別号(Vol. 50 No. 1-2, 2000)、及び高エネルギー加速器研究機構放射線科学センターと日本放射化学会α放射体環境放射能研究懇談会共催の「環境放射能研究会」報告書に発表された。調査班の遠藤等は、JCO事故現場から130-400m地点で採取したステンレス製品中のCr-51の放射化量を用いて、モンテカルロ中性子輸送コードによって漏洩中性子線量を130m地点で36mSv、450m地点で1mSvと評価している。この中性子線量は事故調の評価値に概ね一致している。
図1 JCO転換試験棟周辺の土壌、化学薬品類、ステンレスネット、ボンベ試験片等の採取場所
表1 JCO転換試験棟直近で採取された試料に見出された放射化生成物の比放射能(臨界終了時)
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試料 核種/タ−ゲット元素 比放射能(Bq/g) 生成核反応
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ステンレスネット Cr-51/Cr 2620 ± 6 Cr-50(n,γ)
沈殿槽から約2m Mn-54/Mn 2.69 ± 0.01 Fe-54(n,p)
（小島等） Fe-59/Fe 8.89 ± 0.08 Fe-58(n,γ)
Co-57/Ni 0.121 ± 0.005 Ni-58(n,np)
Co-58/Ni 175 ± 0.5 Ni-58(n,p)
Co-60/Co 2334 ± 5 Co-59(n,γ)
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水素ボンベ Fe-59/Fe 0.12 ± 0.03 Fe-58(n,γ)
沈殿槽から約15m Mn-54/Fe 0.0090 ± 0.000 Fe-54(n,p)
(中西等)
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土壌SS-13 Na-24/Na 5700 ± 1400 Na-23(n,γ)
沈殿槽から約10m La-140/La 9400 ± 1000 La-139(n,γ)
(中西等) Sb-122/Sb 6400 ± 800 Sb-121(n,γ)
Fe-59/Fe 0.51 ± 0.06 Fe-58(n,γ)
Sb-124/Sb 150 ± 20 Sb-123(n,γ)
Zn-65/Zn 8.2 ± 0.9 Zn-64(n,γ)
Mn-54/Fe 0.0041 ± 0.001 Fe-54(n,p)
Cs-134/Cs 120 ± 10 Cs-133(n,γ)
Co-60/Co 100 ± 20 Co-59(n,γ)
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図-1に、調査班によるJCO敷地内の土壌、化学薬品、ステンレス、水素ボンベ試験片の採取場所を示す。土壌にはNa-24, Sc-46, Mn-54, Fe-59, Co-60, Zn-65, Br-82, Sb-122, Sb-124, Cs-134等の放射化生成物が検出され、転換試験棟直近で採取した土壌(SS-13, SS-8,10等)には、La-140, I-131等の核分裂生成物も観察された。SS-13の土壌試料と水素ボンベ、及びステンレスネットの放射化量は、表-1のように評価されている。Mn-54/Fe-59の放射能比は、ステンレスネットで0.3、SS-13で0.008、水素ボンベで0.075であり、水素ボンベより沈殿槽に近いSS-13の土壌において熱中性子放射化の割合が大きく、中性子スペクトルに異方性があったと結論される。松沢等は、臨界事故継続中に現場の警戒にあたっていた茨城県警と協力して、図-1の県道沿いにγ線量率を測定し、図-1に示した最大線量検出位置に鋭い極大があったことを報告している。また、高田等は、事故から約1週間後の線量サーベイで、同じ位置のコンクリート壁に残留放射能の極大を見出している。別に小藤等は、沈殿槽から約400m迄の範囲で採取した12種類の食塩と塩化カリウム中に、Cl‐35(n,α)反応で生成したP-32を測定した。その結果、260m以遠の放射化量は単純な距離の関数で表されるが、200m以内の南及び南西方向で速中性子フルエンスが低いことを明らかにした。これらのことは転換試験棟の構造物、及び周辺の建物等による散乱によって中性子スペクトルに異方性があったことを示しており、調査班では約350mまでの範囲で漏洩中性子には最大5倍程度までの異方性があり、中性子スペクトルも等方拡散モデルでは再現できないという意見が支配的である。
図2 金試料中のAu-198放射化量と距離の関係
採取試料のなかで、金の熱中性子放射化が最も鋭敏に検出可能である。金を除く試料では400m以遠の放射化を検出することが困難であるのに対して、金では図-2に示すように約1400m以遠まで今回の漏洩中性子による生成物のAu-198が検出された。採取された金の試料には、約2300mの位置のものまでAu-198が検出されているが、これは宇宙線由来の環境中性子による放射化と区別できない。図-2に示したように、遠距離の金の放射化は中性子の等方拡散モデル計算によって良く再現できる。
調査班長の小村教授は、石川県の尾小屋の鉱山跡に宇宙線由来のバックグランドの影響を極限にまで押さえた低バックグラウンド測定室を持っており、採取試料の測定は現在も継続中である。総合調査結果に基づく評価の公表が望まれる。
コメント ：
CO東海事業所で発生した臨界事故の漏洩中性子によって、周辺環境に多くの放射化生成物が観察された。文部省緊急特別調査班では、事故発生直後より周辺環境試料とJCO敷地内の放射化試料を採取し漏洩中性子評価を進めている。環境への多量の中性子漏洩が今後も起こることがあってはならないが、文部省緊急特別調査班の経験は、原子炉・核燃料施設、加速器施設からの漏洩中性子フルエンスの評価に有用である。
原論文１ Data source 1：
The JCO criticality accident at Tokai-mura, Japan, an overview of the sampling campaign and preliminary results
K.Komura, et-al.,
Low Level Radioactivity Laboratory, Kanazawa University, Tatsunokuchi-machi, Ishikawa 923-1224, Japan
Journal of Environmental Radioactivity, Vol. 50, 3-14 (2000).
原論文２ Data source 2：
Neutron dose equivalent estimation from the specific activity of 51Cr
S.Endo*), N.Tosaki*), M.Hoshi2*), K.Shizuma*)
*)Applied Nuclear Physics, Faculty of Engineering, Hiroshima University,1-4-1, Kagamiyama, Higashi-Hiroshima 739-8522, Japan, 2*)Research Institute for Radiation Biology and Medicine, Hiroshima University, 1-2-3, Kasumi, Hiroshima 734-8553, Japan
Journal of Environmental Radioactivity, Vol. 50, 89-96 (2000).
原論文３ Data source 3：
An estimation of fast neutron flux by 35Cl(n,α)32P reaction
H. Kofuji*), K. Komura*), Y. Yamada2*), M. Yamamoto*)
*)Low Level Radioactivity Laboratory, Kanazawa University, Tatsunikuchi, Ishikawa 923-1224, Japan, 2*)Faculty of Pharmaceutical Science, Hokuriku University, Kanagawa-machi, Kanazawa 920-1148, Japan
Journal of Environmental Radioactivity, Vol. 50, 49-54(2000).
原論文４ Data source 4：
Neutron-induced radionuclides in soil from the JCO campus by non-destructive γ-ray spectrometry
Y.Murata, T.Muroyama, H.Kofuji, M.Yamamoto, K.Komura
Low Level Radioactivity Laboratory, Kanazawa University, Tatsunokuchi-machi, Ishikawa 923-1224, Japan
Journal of Environmental Radioactivity, Vol. 50, 69-76 (2000).
原論文５ Data source 5：
Activation of gold by the neutrons from the JCO accident
K.Komura*), A.M.Yousef*), Y.Murata*), T.Mitsugashira2*), R.Seki3*), T.Imanaka4*)
*): Low Level Radioactivity Laboratory, Kanazawa University, Tatsunokuchi-machi, Ishikawa 923-1224, Japan, 2*):The Oarai-branch, IMR, Tohoku University, Oarai-machi, Ibaraki 311-1313, Japan, 3*):RI-center, University of Tsukuba, Ten-no dai, Tsukuba, Ibaraki 305-8577, Japan, 4*):Research Reactor Institute Kyoto University, Kumatori, Osaka 590-0494, Japan
Journal of Environmental Radioactivity, Vol. 50, 77-82 (2000).
原論文６ Data source 6：
External doses to 350m zone residents around the Tokai-mura criticality accident site
J.Takada, M.Hoshi
Research Institute for Radiation Biology and Medicine, Hiroshima University, Kasumi 1-2-3, Minami-ku, Hiroshima 734-8553, Japan
Journal of Environmental Radioactivity, Vol. 50, 43-48 (2000).
参考資料１ Reference 1：
JCO臨界事故で速中性子の(n,p)反応により生成された放射性核種
小島 貞男*)、三頭 聰明2*)、中西 孝3*)、関 李紀4*)、佐々木 研一5*)、斎藤 直6*)、山口 喜朗6*)、高田 実弥7*)、古川 路明8*)
*)愛知医科大学医学部、2*)東北大学金属材料研究所、3*)金沢大学理学部、4*)筑波大学化学系、5*)立教大学理学部、6*)大阪大学ラジオアイソトープセンター、7*)京都大学原子炉実験所、8*)四日市大学環境情報学部
Proceedings of the First Workshop on Environmental Radioactivity, p.174-178 (2000), KEK, Tsukuba, Japan, March 30-31 (2000).
参考資料２ Reference 2：
東海村臨界事故に伴って放出された中性子のフルエンス：土壌などの放射化率測定に基づく評価
中西 孝*)、 細谷 梨沙2*)、小村 和久3*)
*)金沢大学理学部化学科、2*)金沢大学大学院自然科学研究科、3*)金沢大学理学部附属低レベル放射能実験施設
Proceedings of the First Workshop on Environmental Radioactivity, p.142-146 (2000), KEK, Tsukuba, Japan, March 30-31 (2000).
参考資料３ Reference 3：
Gamma dose rate in the vicinity of JCO as of approximately 8:00 pm on September 30, 1999
T.Matsuzawa*), K.Iioka2*), Y.Kawai2*)
*)General Education, Ibaraki National College of Technology, Hitachinaka-shi, Ibaraki-ken, 312-5808, Japan, 2*)Mobil Patrol Unit, Ibaraki Prefectural Police Headquaters, Ibaraki, Japan
Journal of Environmental Radioactivity, Vol. 50, 27-36 (2000).
キーワード：臨界事故、核分裂中性子、漏洩中性子、放射化、ガンマー線スペクトロメトリー、中性子被ばく、環境影響、方向分布、
criticality accident, fission neutron, released neutron, activation, gamma-ray spectrometry, neutron exposure, environmental impact, directional distribution
分類コード：040103,040204,040301