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作成： 1998/12/08 安田 和弘
データ番号 ：040139
セラミックスのイオン・電子複合照射効果
目的 ：イオン加速器結合型電子顕微鏡を利用した電子・イオン重畳照射効果の解明
放射線の種別 ：電子,軽イオン,重イオン
放射線源 ：静電イオン加速器(30-300 keV, 0.01-10nA) 、電子顕微鏡(100-1000 keV, 20mA)
フルエンス（率）：フルエンス(1011-1016/cm2)、フルエンス率(1011-1014/(cm2・s))
利用施設名 ：九州大学超高圧電子顕微鏡室、日本原子力研究所高崎研究所TIARA
照射条件 ：600-800℃
応用分野 ：核融合炉材料、原子力材料、宇宙材料、機能材料創製、電子顕微鏡法
概要 ：
イオン加速器結合型電子顕微鏡を用いて各種セラミックス試料にイオンと電子を重畳照射しながら微細組織変化を「その場」観察した。観察結果と計算により求めた核的および電子的阻止能の比較から、欠陥集合体の形成・成長過程に及ぼす照射スペクトルの効果について考察した。ここで言う照射スペクトルの効果とは、(1)重イオン照射によるカスケード損傷と電子照射により形成されるフレンケル対の相乗効果、(2)はじき出し損傷と非はじき出し損傷の相乗効果、のことを指す。
詳細説明 ：
イオン加速器結合型電子顕微鏡を用いて、イオンと集束した電子を重畳照射すると、照射欠陥集合体の形成・成長過程に及ぼす照射スペクトルの効果を「その場」観察することが出来る。すなわち集束した電子線の内側と外側で、(1)カスケード損傷と孤立したフレンケル対の比、(2)はじき出し損傷と非はじき出し損傷の比、を変えることが出来る。図1(a)は、均一なフラックス分布を有するイオンと集束した電子を同時照射したときのフラックス分布を電子線中心からの距離の関数として模式的に示したものである。
図1(b)は、電子的阻止能(Se)と核的阻止能(Sn)の比の位置分布を模式的に示したものである。この分布はもちろんイオン種、イオンおよび電子のエネルギー、および物質によって異なるが、Se/Sn値は電子線の中心付近で高い値を示す。
図1 A schematic illustration (a) of the profile of ion and electron fluxes and (b) of the positional distribution of the ratio Se/Sn of ionizing stopping power Se to nuclear stopping power Sn. The reported critical value of Se/Sn for the formation of dislocation loop (Zinkle 1994, 1995) is shown in (b).（原論文1より引用。 Reproduced from Philospshical Magazine, vol.A78 (1998) 583-598, Figure 1 (Data source 1, pp.585), with permission from Taylor & Francis Ltd., London, England.）
図2 BF images in MgAl2O4 in a relatively thick region (around 160 nm in thickness) under concurrent irradiation with 300 keV O+ ions and 200 keV electrons at 870K. The irradiation times are (a) 120 s and (b) 420 s with fluxes of 2.0x1017 ions m-2s-1 and 2.8x1023 electrons m-2s-1 for O+ ions and electrons, respectively. The broken circle in (a) shows the radius of focused electron beam.（原論文1より引用。 Reproduced from Philospshical Magazine, vol.A78 (1998) 583-598, Figure 5 (Data source 1, pp.590), with kind permission from Taylor & Francis Ltd., London, England.）
図2は300 keV O+イオンと200 keV電子を600℃にてマグネシア・アルミネート・スピネル(MgAl2O4)に重畳照射したときの明視野像である。イオン単独照射領域には格子間型転位ループが形成されているが、イオン・電子重畳照射領域には転位ループの形成が抑制されていることがわかる。200 keV電子はMgAl2O4中でほとんどはじき出しを生じないため、ここで観察された転位ループ形成の抑制効果は非はじき出し損傷に起因するものである。
原論文 1)では、MgAl2O4に200 keV 電子と300 keV He+またはMg+イオンを同時照射した結果、ならびに1000 keV 電子と30 keVイオン(He+, Ar+およびXe+)を重畳照射した結果も併せて示してある。
図3は、この論文で観察したすべての照射実験の微細組織変化を、イオン化に寄与するエネルギーフラックス、およびはじき出し損傷に寄与する弾性的エネルギーフラックスの関数としてまとめたものである。微細組織変化としては、転位ループの形成、転位ループ形成の抑制効果およびバブル(またはボイド)の優先的形成が観察されている。
図3 A map showing types of defect cluster in MgAl2O4 irradiated concurrently with ions and electrons (full symbols) and with only ions (open symbols) as functions of energy flux of displacement and ionization. The critical value of Se/Sn for dislocation loop formation (Zinkle 1994, 1995) is shown as a solid line.（原論文1より引用。 Reproduced from Philospshical Magazine, vol.A78 (1998) 583-598, Figure 9 (Data source 1, pp.594), with kind permission from Taylor & Francis Ltd., London, England.）
図3中に示されたSe/Sn = 10の直線は、転位ループ形成の抑制効果を表すものとして提案されているパラメータの閾値である。図3の結果は、Se/Sn値のみではイオン・電子重畳照射効果を十分に記述することが出来ないことを示している。ここでは、イオン・電子重畳照射効果はイオン照射によって形成される微小格子間原子集合体の形成頻度とその安定性の競合によると定性的に議論している。さらに、この時陽イオンが集束電子線の中心から外側に向かって拡散していることを指摘し、その機構としてイオン化誘起拡散または照射誘起拡散による陽イオンの易動度の増加を挙げている。
原論文 3)では、イオン・電子照射重畳照射下におけるSiおよびGe中のカスケード損傷(ここでは、微小なアモルファス領域と考察されている)の蓄積過程を電子顕微鏡に設置された画像処理システムを用いて連続的に記録している。この論文では、「その場」観察実験の時間的定量性に優れた特長を活かし、カスケード損傷蓄積過程のキネティックスを議論している。その中で、電子顕微鏡で観察されるカスケード損傷は1つまたは複数のカスケード損傷領域の重畳によって現れること、電子照射によって導入されるフレンケル対はカスケード損傷密度の飽和値を低下させることを結論している。
コメント ：
イオン加速器結合型電子顕微鏡を用いた照射効果に関する研究が日本や米国を中心に行われている(参考資料 2)および 3))。これら装置の特長を活かした研究は、大別すると(1)照射条件(エネルギー、温度、照射時間(連続的記録))および試料条件(方位、場所)の高制御性に基づいた定量的研究、(2)イオン・電子同時照射法により、照射欠陥集合体の形成・成長過程に及ぼす照射スペクトルの効果に関する研究、(3)電子顕微鏡に付設した分析装置を用いた照射下「その場」分析に関する研究、と言える。
ここで紹介した研究は、主として(2)に関するものであり、イオン加速器結合型電子顕微鏡の特長を活かしたユニークな研究と言える。この手法は、照射スペクトルを容易にしかも制御良く変化できる利点があるが、集束した電子のフラックス分布効果を考慮する必要がある(これについては原論文1でも考察している。)。また(1)〜(3)のいずれの研究に関しても、より高精度の定量的実験を指向するには、特にイオンフラックスの安定性(「その場」観察中のフラックスの連続的測定も含めて)および画像記録システムの分解能の向上、等が必要である。
原論文１ Data source 1：
Role of Irradiation Spectrum in the Microstructural Evolution of Magnesium Aluminate Spinel
K.Yasuda, C.Kinoshita, R.Morisaki, H.Abe
Department of Applied Quantum Physics and Nuclear Engineering, Kyushu University, Fukuoka 812-8581, Japan. Department of Materials Development, Japan Atomic Energy Research Institute, Takasaki 370-12, Japan.
Philospshical Magazine, A, 78 (1998) 583-598
原論文２ Data source 2：
Effects of Concurrent Irradiation with Ions and Electrons on the Formation Process of Deffect Clusters in Coverent and Ionic Crystals
C.Kinoshita, H.Abe, S.Maeda, K.Fukumoto
Department of Nuclear Engineering, Kyushu University, Fukuoka 812, Japan. Department of Materials Development, Japan Atomic Energy Research Institute-Takasaki 370-12, Japan. Institute for Material Research, Tohoku University, Sendai 980. Japan
J. Nuclear Materials, vol.219 (1995) 152-160
原論文３ Data source 3：
Effects of Concurrent Irradiation with Ions and Electrons on the Accumulation Process of Damage Cascades in Germanium and Silicon
H.Abe, C.Kinoshita, Y.Denda and T.Sonoda
Department of Nuclear Engineering, Kyushu University, Fukuoka 812, Japan
Proc. Japan Acad., 69, Ser. B (1993) 173-178
参考資料１ Reference 1：
Microstructure of Ion Irradiated Ceramic Insulators
S.J.Zinkle
Oak Ridge National Laboratory, P.O. Box 2008, Oak Ridge, TN 37831-6376, USA
Nuclear Instrument and Method in Physics Research, B 91 (1994) 234-246
参考資料２ Reference 2：
New Instrumentation in Argonne's HVEM-TANDEM Facility: Expanded Capability for in Situ Beam Studies
C.W.Allen, L.L.Funk, E.A.Ryan
Mater. Sci. Div., Argonne National Laboratory, Idaho Falls, ID, USA
Ion-Solid Interactions for Materials Modification and Processing Symposium, 641-6, xxi+900, 1996 Mater. Res. Soc, Pittsburgh, PA, USA
参考資料３ Reference 3：
A Review of in Situ Observation of Deffect Production with Energitic Heavy Ions
S.Ishino
Department of Nuclear Engineering, Tokai University, Hirakata、Kanagawa 259-12, Japan
J. Nuclear Materials, vol. 206 (1993) 139
キーワード：透過型電子顕微鏡、イオン加速器、照射損傷、核融合炉材料、微細組織、照射スペクトル
transmission electron microscope, ion accelerator, radiation damage, fusion reactor materials, microstructure, irradiation spectrum
分類コード：040504, 010103, 040599
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